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日期:2020-06-26

  太原理工大学气体能源高效清洁利用山西省重点实验室李晋平教授、新型碳材料研究院王孝广教授、印度srm大学manab kundu博士及合作者通过一步高温固相反应法制备了一种自支撑三维超薄钴镍硼纳米片电极并对其高效析氧催化活性进行了系统研究,通过密度泛函理论计算揭示出表面涉及析氧反应的活性位点能垒和活性位点数量,丰富了电解水领域过渡金属硼化物催化剂的制备策略以及对其析氧催化机理的进一步认知。

  近年来研究发现,过渡金属硼化物在电解水析氧反应方面表现出不错的催化活性,但是其制备工艺较为单一,主要为采用金属盐前驱体结合液相还原方法制备而成的纳米颗粒催化剂,在后续过程中均需使用高分子粘结剂粘结到集流体上,这些催化剂颗粒在电解水析氧过程中易发生团聚和脱落等问题,从而影响电极整体电催化活性且耐久性往往较差,同时由于缺少dft对中间产物吸附能的计算分析,过渡金属硼化物在析氧过程中的催化机理尚不明确。

  鉴于此,太原理工大学气体能源高效清洁利用山西省重点实验室李晋平教授、新型碳材料研究院王孝广教授、印度srm大学manab kundu博士及合作者通过对泡沫coni进行高温固相硼化处理,在一系列温度下(600℃~1000℃)构建了表面形貌不同的自支撑硼化物纳米结构电极。其中,在700℃下获得的非晶体与晶体结构共存的自支撑co-ni-b纳米片电极具有最佳的析氧性能,在10 ma cm-2电流密度下的过电位低至262 mv,且tafel斜率为58 mv dec-1。其优异的催化活性一方面得益于其较大的比表面积能够暴露更多的活性位点并促进传质速率;另一方面通过dft计算研究了生成的cobco2bco3bni掺杂体系的吉布斯自由能变化,揭示了各相的催化活性位点,发现第二金属ni掺杂后可降低决速步骤*ooh的反应能垒,同时得出co2b体系拥有更多的活性位点数量。因此,通过这种简单的一步法合成策略,结合催化位点活性和数量的分析能够揭示催化剂反应的真实活性,从而有助于设计具有更高催化活性的过渡金属硼化物催化剂。

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