目前,iro2是最佳的析氧催化剂,但其储量低,成本高,为降低贵金属用量和催化剂成本,需要提高ir的利用率。增加活性位点的固有催化活性是减少贵金属用量和提高贵金属利用率的有效方法。常见的策略是降低贵金属的尺寸,然后将它们负载到耐腐蚀的高比表面积导电载体材料上,如iro2/cn和g-ir,但是这种方法易导致贵金属纳米粒子的团聚,使催化剂稳定性降低;另一种方法是通过导电载体本身包含锚定点或通过后处理过程添加锚定点来固定ir/iro2(ir/g-c3n4/ng,ir/cn)。但这类载体相对惰性,催化性能相对较低,并且选择类型相对固定,限制了它们的广泛应用。如果这种锚定点可以第三方的形式引入,并且可以稳定存在,且在ir4 还原过程中可以有效地抑制ir/iro2的聚集,这种载体的选择性将大大丰富,并可以扩展到过渡金属的范围。然而,通常难以将有机金属配合物固定在载体上,并在去除有机配体之后使金属颗粒保持纳米尺寸。另外,必须确保锚定剂不与载体反应,并且在ir4 还原过程中保持稳定,所以这种含锚定点试剂的探寻仍然是一个重大挑战。
本工作通过设计成功制备了iro2纳米粒子负载的单层nife ldhs(iro2@sl-nife ldhs)纳米片催化剂,用于高效的oer。我们以具有锚定官能团-nh2的甲酰胺剥离液为锚定剂,在制备过程中甲酰胺以氢键作用吸附在sl-nife ldhs的表面,从而有效地抑制iro2纳米粒子的团聚,控制其尺寸,得到对oer有较优催化活性和稳定性的iro2@sl-nife ldhs复合材料。此外,在还原过程中,基底sl-nife ldhs表面有氧空位形成提高了电子迁移速率,降低了oer能垒,从而进一步提高了oer催化活性。
相关论文发表在chemical engineering journal,赵强教授、李晋平教授为文章通讯作者,博士研究生李丹丹为第一作者。
原文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.125738